西安交大郗凱團(tuán)隊(duì)在鋰金屬電池領(lǐng)域取得重要進(jìn)展
關(guān)鍵詞: 鋰金屬負(fù)極 電負(fù)性調(diào)控 界面工程策略 鋰金屬電池 西安交大
鋰金屬負(fù)極因其超高理論比容量(3860 mAh g?1)和最低電化學(xué)電位(-3.04 V vs. SHE),被視為下一代高能量密度儲(chǔ)能體系的核心組件。然而,其“無(wú)宿主”特性導(dǎo)致在鋰沉積過(guò)程中易形成枝晶或苔蘚狀結(jié)構(gòu),誘發(fā)劇烈體積膨脹、界面失穩(wěn)及電解液持續(xù)分解等問題,嚴(yán)重制約其實(shí)際應(yīng)用。盡管現(xiàn)有策略(如人工SEI構(gòu)建、合金化宿主設(shè)計(jì)及三維集流體調(diào)控)在一定程度上可緩解枝晶生長(zhǎng),但多數(shù)方法依賴經(jīng)驗(yàn)性設(shè)計(jì),缺乏從原子尺度協(xié)同優(yōu)化界面電場(chǎng)、離子分布與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的普適性理論框架。值得注意的是,電負(fù)性——這一表征原子吸引電子能力的基本物理量,長(zhǎng)期以來(lái)尚未被系統(tǒng)用于鋰金屬電池的界面工程定向設(shè)計(jì)。理論上,提高表面端基的電負(fù)性可增強(qiáng)對(duì)Li?的吸附并排斥陰離子,從而加速Li?脫溶劑化過(guò)程,均勻化界面離子通量并引導(dǎo)穩(wěn)定成核。

針對(duì)上述問題,西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院郗凱教授團(tuán)隊(duì)聚焦于鋰金屬電池的負(fù)極界面調(diào)控與離子傳輸優(yōu)化,提出了基于電負(fù)性調(diào)控的界面工程策略。通過(guò)精準(zhǔn)設(shè)計(jì)二維MXene表面端基,構(gòu)建出高電負(fù)性、親鋰性的限域界面,有效抑制了空間電荷積累,實(shí)現(xiàn)Li?通量的高度均勻化,并促進(jìn)富Li2O SEI的原位形成。該策略使鋰負(fù)極在1600次循環(huán)中仍保持99.41%的高庫(kù)侖效率,并推動(dòng)1 Ah磷酸鐵鋰軟包電池實(shí)現(xiàn)238.06 Wh·kg?1的高能量密度,展現(xiàn)出優(yōu)異的快充與循環(huán)穩(wěn)定性。
該研究成果以《高電負(fù)性基底賦能近電極鋰離子快速傳輸:邁向可持續(xù)快充鋰金屬電池》(“Accelerating Near-Electrode Li? Transport via High-Electronegativity Substrates for Sustainable Fast-Charging Lithium Metal Batteries”為題,發(fā)表在國(guó)際著名期刊《先進(jìn)功能材料》(Advanced Functional Materials)上。西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一通訊單位,博士生劉春麗為第一作者,郗凱教授為通訊作者。
該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、秦創(chuàng)原高層次創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人才項(xiàng)目以及西安交通大學(xué)國(guó)家儲(chǔ)能技術(shù)產(chǎn)教融合創(chuàng)新平臺(tái)的支持。研究團(tuán)隊(duì)還感謝西安交通大學(xué)分析測(cè)試中心在材料表征方面提供的技術(shù)支持。同時(shí),作者特別感謝張傳芳教授、薛偉江教授、張淼教授、劉洋洋教授、徐謝宇等老師對(duì)本工作的悉心指導(dǎo)和幫助。